揭示量子點激子精細能級裂分及量子拍頻新機制

近日，中國科學院大連化學物理研究所光電材料動力學研究組研究員吳凱豐團隊等在膠體量子點超快光物理研究中取得新進展，觀測到CsPbI₃鈣鈦礦量子點中激子精細結構裂分導致的系綜量子拍頻，并提出一種通過溫度誘導晶格畸變進而調控裂分能的新機制。

　　在半導體量子點中，形貌或晶格對稱破缺導致的電子-空穴各向異性交換作用使激子能級發生精細結構裂分（FSS）。FSS亮激子態可用于量子態相干操控或偏振糾纏光子對發射。觀測和調控FSS對這些應用至關重要。FSS能量對量子點的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦溫度下測定單個或少數量子點的發射譜來測定FSS。因此，在系綜水平觀測FSS極具挑戰，尤其是定量調控FSS尚未報道。

　　吳凱豐團隊致力于膠體量子點的超快光物理與光化學研究。本工作中，科研團隊利用圓偏振飛秒瞬態吸收光譜（即瞬態圓二色譜），在液氮到室溫區間測定溶液合成、成本低廉的CsPbI₃鈣鈦礦量子點系綜的亮激子FSS。研究發現，FSS能量可通過量子點尺寸進行調控，在液氮溫度下最高可達1.6meV。同一樣品的FSS能量展現出強烈的溫度依賴性，即溫度越低、裂分越大，這在以往的外延生長或膠體量子點體系均未觀測到。

　　通過變溫的晶格結構表征，并結合美國能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效質量模型理論計算，研究發現這種溫度依賴的FSS源于CsPbI₃鈣鈦礦高度動態的晶格結構：降溫能加劇Pb-I八面體扭曲，降低晶格對稱性，進而增大FSS。此外，這些晶格扭曲的正交相量子點卻擁有準立方相晶面，而該特性使亮激子之間產生避免交叉的精細結構能量間隙。實驗上觀測到的系綜層面量子拍頻正是對應于該能量間隙。

　　該研究精準測定了膠體量子點系綜的亮激子精細結構裂分，提出了通過溫度誘導CsPbI₃量子點晶格畸變進而調控亮激子裂分能的新原理，并展示了在量子信息科學領域的重要應用潛力。相關研究成果以Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI₃ perovskite quantum dots為題，發表在《自然-材料》（Nature Materials）上。研究工作得到中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、大連化物所科研創新基金等的支持。