微納結構單模激光研究取得進展

　　近日，中國科學院上海光學精密機械研究所激光與紅外材料實驗室研究員張龍、董紅星領銜的微結構與光物理研究團隊與南京曉莊學院、中國科學院技術物理研究所等國內研究機構合作在微納單模激光研究領域取得新進展。該團隊創新提出并制備了一種新型全無機鈣鈦礦RbPbBr₃材料，通過理論模擬與實驗解析了鈣鈦礦材料的相態轉變過程及其內在化學機制，并基于鈣鈦礦RbPbBr₃材料成功實現高品質、藍光單模激光的輸出。相關論文發表在《德國應用化學》[Angewandte Chemie International Edition, 58, 201910617 (2019)]。

　　鈣鈦礦材料由于其在可見光譜區具備高吸收、高熒光發射、寬光譜調諧等優異特性，近年來備受關注。近期研究更是表明鈣鈦礦材料相比以往光學材料具備優異的光學增益特性，這使其在微納激光領域具備巨大的研究價值及應用前景。鈣鈦礦材料中無機鈣鈦礦材料地位尤為重要，其良好的化學穩定性及大激子結合能更加有利于高品質微納激光的輸出。但是，受制于容限因子常數t>0.8的限制，目前唯有鈣鈦礦相CsPbX₃成功應用于微納激光的研究。Rb作為Cs同主族元素，有望替代Cs合成全無機鈣鈦礦相RbPbX₃材料。此外，由于其柔軟的晶格結構，鈣鈦礦材料易于發生相轉變，相變的研究對于理解鈣鈦礦材料優異特性的來源至關重要。但是，現行研究對于鈣鈦礦材料相變過程及機理的解析尚有許多不足，尤其在鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變中材料的光學特性往往發生巨大改變，有待研究人員進一步探索。RbPbBr₃的容限因子為0.78，非常適合解析鈣鈦礦-非鈣鈦礦相變的過程及化學機制，并且鈣鈦礦相RbPbBr₃具備良好光學特性，有利于實現高品質微納激光輸出，但是純的全無機鈣鈦礦相RbPbBr₃在合成方面面臨很大挑戰。

　　該項研究中，研究人員首先通過理論模擬解析了鈣鈦礦相與非鈣鈦礦相RbPbBr₃的晶體結構、XRD衍射圖譜及能帶結構。理論解析得到鈣鈦礦相和非鈣鈦礦相RbPbBr₃分別表現為直接和間接帶隙，并且理論解析其鈣鈦礦相形成條件。基于改進的氣相傳輸冷凝技術，結合熱處理工藝，研究人員成功制備出了高品質亞微米尺度三維球形RbPbBr₃，并在實驗中實現了非鈣鈦礦-鈣鈦礦相轉變，鈣鈦礦相RbPbBr₃光學性能優異。研究人員通過系統研究RbPbBr₃鈣鈦礦-非鈣鈦礦相轉變發生的實驗條件及化學機制，解析了無機鈣鈦礦材料相態轉變的詳細過程并闡明了其內在化學機制，為鈣鈦礦材料的相穩定以及光學性質的研究奠定了堅實的理論及實驗基礎。無機鈣鈦礦RbPbBr3微球表面光滑、結構規則、尺寸可控，在460nm具備良好的熒光吸收及發射性質，可同時用于增益介質及光學微腔實現微納激光輸出。研究人員在高品質RbPbBr₃微球腔內實現了高品質、窄帶寬藍光單模激光輸出（圖1）。該研究理論結合實驗，闡明了鈣鈦礦材料相變的詳細過程及其內在化學機制，并將新型全無機鈣鈦礦RbPbBr₃應用于高品質單模激光輸出，為進一步解析鈣鈦礦材料晶體結構與光電性能的聯系及相穩定的研究提供了堅實的理論及實驗基礎，對高品質微納激光器件、多色激光器及激光顯示等的研究具有重要意義。

　　相關工作得到國家自然科學基金委、上海市啟明星項目的支持。

圖：全無機鈣鈦礦相RbPbBr₃高品質單模激光