近日,我所航天催化與新材料研究室張濤院士研究團隊在單原子催化研究方面取得新進展,首次證明了單原子催化劑可以具有與均相催化劑相當的催化活性。該研究工作獲得了審稿人的高度評價,以Hot Paper(TOP 10%)形式發表在Angew. Chem. Int. Ed.上,并被推薦為后封面文章(DOI:10.1002/anie.201607885)。
2011年,張濤研究團隊在國際上首次報道了單原子催化劑的制備與性能,并在此基礎上提出了“單原子催化”的概念,現已成為催化領域新的前沿與熱點之一,并入選了美國化學會C&EN 2016年“十大科研成果”。由于單原子催化劑具有均相催化劑的“獨立活性位點”和多相催化劑穩定易分離的特點,因而被認為有望成為連接均相與多相催化的“橋梁”,但一直未得到實驗證實。
利用氫甲酰化由烯烴和合成氣制備醛類精細化學品,是化工生產中最為重要的一類均相催化反應,該類精細化學品年產千萬噸,具有重要的應用前景。我所郎睿博士在喬波濤副研究員和張濤院士指導下,合成了氧化鋅納米線負載的銠單原子催化劑(Rh1/ZnOnw),在溫和的反應條件下將苯乙烯轉化為苯丙醛,催化效率與經典的均相催化劑(Wilkinson’s催化劑,Rh(PPh3)3Cl)相當。該過程中沒有發生烯烴C=C雙鍵加氫的副反應,化學選擇性高達99%,此外該體系還具有較好的底物適用性和穩定性。通過透射電鏡、原位紅外等表征手段證明Rh在載體上是以單原子的形式分散。在以往的單原子催化劑體系中,金屬原子多為正價態,通過原位XPS、原位XANES等表征判斷在該Rh1/ZnOnw催化劑上單原子Rh是以金屬態的形式存在的。該研究為單原子催化劑的應用提供了新思路,為均相催化劑的多相化提供了新的途徑。
上述研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院戰略性先導科技專項和國家重點研發計劃“納米科技”重點專項等項目的資助。
圖(a)基于半導體型載體尺寸調變的金屬-載體軌道耦合調控。Pd單原子催化劑在乙炔選擇性加氫中的催化活性與n-型(b)和p-型(c)半導體載體LUMO位置的關系在國家自然科學基金項目(批準號:22025......
鈀(Pd)基單原子催化劑(SACs)對炔烴的半氫化反應表現出優異的選擇性,但大多數Pd位點與載體的高電負性原子(如N、O和S)配位會導致Pd位點的電子密度降低,從而削弱反應物的吸附,降低催化性能。通過......
論文標題:Single-atomcatalysis:apromisingavenueforpreciselycontrollingreactionpathways期刊:FrontiersofChemi......
近日,中國科學院大連化學物理研究所催化與新材料研究中心研究員喬波濤、中科院院士張濤團隊與清華大學教授李雋、亞利桑那州立大學教授劉景月合作,在單原子催化研究方面取得新進展,發現在CO氧化反應中水對單原子......
大連化物所催化基礎國家重點實驗室鄧德會研究員、包信和院士團隊在二維材料限域單原子催化研究方面的工作受到國際同行的廣泛關注。受邀在ChemicalReviews期刊上并以封面形式發表以“Catalysi......
近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員黃延強、中科院院士張濤團隊與新加坡南洋理工大學教授劉彬合作,首次將氮摻雜石墨烯錨定的Co單原子催化劑應用于類芬頓反應中。相關研究結果以全文形式發表在《美國化學會......
近日,中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學與材料科學學院曾杰教授研究團隊,通過構筑高鉑負載量的鉑-硫化鉬原子級分散催化劑,揭示出單中心近鄰原子協同催化作用機制,且該協同作用是通過近鄰金......
近日,《自然》子刊、化學類頂級刊物之一的《自然化學》刊登了自2009年創刊以來的第100期。《自然化學》編輯部盤點了出版百期以來發表的引用最高的十篇研究論文(articles,不包括綜述及展望),即T......
近日,我所航天催化與新材料研究室張濤院士研究團隊在單原子催化研究方面取得新進展,首次證明了單原子催化劑可以具有與均相催化劑相當的催化活性。該研究工作獲得了審稿人的高度評價,以HotPaper(TOP1......
近日,美國化學會化學工程新聞(Chemical&EngineeringNews,C&EN)評選出了2016年度化學化工領域“十大科研成果”。我所張濤院士團隊在國際上首次提出的“單原子催......