光重構非均勻螺距軟物質超結構研究獲突破

近日，華東理工大學化學與分子工程學院教授朱為宏和物理學院教授鄭致剛在光可重構的非均勻螺距軟物質超結構研究中取得突破。相關研究成果以《抗疲勞、光可逆、可重構的非均勻螺距軟物質》為題，在《美國化學會志》發表。

利用光實現液晶軟物質超結構的多自由度動態操控在信息光子學、分子工程與軟凝聚態物理領域具有十分重要的科學與應用意義。然而，受限于傳統光響應分子的熱穩定性和抗疲勞度，實現這種操控仍然是個挑戰。

液晶是典型的軟物質光學超材料，具有優異的外場響應性、自組裝性、光學各向異性和動態可控性，廣泛應用于光信息處理、成像和顯示。該工作基于液晶材料的獨特性質，創造性地設計并引入一種具備寬吸收光譜的光控吸收劑，結合朱為宏課題組發展的內源手性光開關，實現對液晶螺旋超結構的多自由度（螺距和螺距分布）的可逆光操控。

手性光開關賦予液晶螺旋結構的螺距可調性，光控吸收劑具有可變的寬光譜吸收、優異的熱穩定性、良好的抗疲勞性、與液晶良好的相容性等優點，通過調節液晶盒內部透射的光強，可進一步對螺距分布的調控實現液晶螺旋從均勻螺距到非均勻螺距的可逆重構。

通過對液晶施加電場，可將液晶螺旋結構從站立螺旋轉變為躺倒螺旋，從而實現對液晶螺旋超結構的多自由度操控。這種結構多自由度操控使光譜的波段、帶寬、反射率、偏振響應的動態實時光控這個長期困擾學術和工程領域的難點問題得以解決。

該光可重構的非均勻螺旋體系可進一步應用于構筑具有高不對稱因子的圓偏振發光體系。研究人員在液晶中摻雜了具有近紅外發射的熒光染料，其發射波段正好與光照后產生的寬反射光譜重合。

基于液晶微結構對熒光發射的模式調制，研究人員實現了具有寬光譜和高達1.88不對稱因子（接近理論值2）的圓偏振發光。區別于傳統利用液晶選擇反射作用獲得圓偏振發光，該研究發現這種高不對稱因子來源于液晶超結構所提供的獨特光子諧振作用，更值得一提的是，通過光子諧振在透射和反射側圓偏振方向相同，獲得最大程度的能量效率，從而發展了一種高效、普適的獲得高不對稱因子圓偏振發光的新模式。

此外，非均勻螺距液晶超結構也可用于構筑動態寬譜域適應圓偏振濾光片，為可見至近紅外波段光場調控提供了新的研究思路。

近年來，該團隊通過引入朱為宏課題組所發展的獨特的“位阻型烯橋光控體系”，發展了一類雙穩態內源性手性二芳基乙烯分子作為液晶摻雜劑，具有高螺旋扭曲力值和變化量、高熱穩定性和抗疲勞度等性能，實現了對液晶反射波段從近紫外到近紅外寬范圍、多穩態、強抗疲勞度的動態調控，開創了可逆、可擦、漸變、角度依賴、內嵌式微結構的多重防偽新技術。基于內源性手性光開關，成功構筑了四自由度光可調諧液晶微腔激光，實現了波長、波面、自旋角動量和軌道角動量的調控，并發展了四維可調諧激光編碼技術。基于聚合物穩定鈣鈦礦，構筑了具有雙層結構的鈣鈦礦—液晶器件，解決了鈣鈦礦與液晶兼容性差的關鍵問題，實現了兼具高發光效率和高穩定性的鈣鈦礦圓偏振發光體系，為實現高質量圓偏振鈣鈦礦發光和器件化應用開辟了新思路。