中科院過程工程研究所王丹團隊聯合中科院化學所李玉良團隊,成功在超薄石墨炔材料上引入一種新型的sp摻雜N原子,這種新型的石墨炔材料表現出非常優異的性能。該成果日前發表在《自然—化學》上。
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氧還原反應(ORR)是能源儲存和轉化的基礎,在燃料電池中有著重要應用。目前,氧還原反應以鉑基催化劑的催化活性最為優異,但由于貴金屬鉑儲量較低、價格昂貴且容易導致中毒、穩定性較差,不利于大規模應用。非金屬電催化劑是未來發展的必然趨勢。
碳材料是一種理想的催化劑基底,但需要引入雜原子改變表面電子狀態,進而提升活性。以往的研究發現,摻雜碳材料催化劑的活性與氮原子的摻雜構型息息相關。
研究人員以塊體石墨炔為原料獲得薄層石墨炔,再將其與三聚氰胺以一定比例混合均勻, 在氬氣惰性環境下高溫處理,最終通過周環反應得到sp-N摻雜的薄層石墨炔。
相比于其他氮原子摻雜構型,sp-N的摻雜使得相鄰的碳原子帶有更多的正電荷,更有利于氧氣的吸附。實驗結果顯示,隨著sp-N含量的增加,催化活性提高。優化后的樣品,在堿性條件下,ORR活性可媲美商業Pt/C催化劑,并表現出更快的反應動力學。在酸性條件下,這一材料雖然略低于Pt/C催化劑的活性,但相比于其他非金屬催化劑,其催化活性要高出很多。
sp-N摻雜的石墨炔是目前已知綜合性能最好的非金屬催化劑,對促進燃料電池的商業化進程意義重大。
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