石墨烯納米帶制備及其晶體管應用研究進展

　　在國家自然科學基金項目（批準號：61622404、62074098）等資助下，上海交通大學陳長鑫教授研究組與合作者們在具有光滑邊緣的亞十納米寬度的石墨烯納米帶（GNR）制備及其高性能晶體管應用研究方面取得重要進展。研究成果以“來自被壓扁碳納米管的邊緣原子級光滑的亞十納米石墨烯納米帶（Sub-10-nm graphene nanoribbons with atomically smooth edges from squashed carbon nanotubes）”為題，于2021年9月24日在《自然-電子學》（Nature Electronics）期刊上發表。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41928-021-00633-6。

　　傳統硅基晶體管隨著特征尺寸不斷減小已受到了物理上和加工技術上的限制。從材料著手探尋新的先進材料以進一步提升晶體管性能并減小器件尺寸和功耗，是后摩爾時代場效應晶體管的發展路線之一。石墨烯由于具有原子層厚度和超高的載流子遷移率，是潛在的晶體管候選或補充材料。然而，二維石墨烯是一種無帶隙半金屬材料，無法實現晶體管的開/關特性。一個有效的解決途徑是將石墨烯制成一維的，利用一維GNR的量子尺寸限域效應和邊緣效應來打開石墨烯的帶隙。已有研究發現，當一維GNR的寬度小至10納米以下時所有GNR均表現為半導體性，特別是當其寬度小于5納米時具有可觀的帶隙值、可滿足半導體器件的應用需要。另一方面，由于邊緣散射效應，GNR的遷移率和電導率高度依賴于它的邊緣粗糙度。而制備兼具邊緣光滑、帶隙大、遷移率高的窄且長的GNR是一個巨大挑戰。

　　針對上述挑戰，上海交通大學陳長鑫教授研究組與斯坦福大學Hongjie Dai （戴宏杰）教授、美國SLAC國家加速器實驗室Wendy L. Mao教授等研究組合作發展了一種聯合高壓和熱處理將碳納米管（CNT）壓扁的方法，制備出寬度小于10 nm且具有原子級光滑閉合邊緣的半導體性GNR（圖1）。該方法制得的GNR最小寬度可低至1.4 nm，并且樣品中54%的單壁和雙壁CNT可被轉變為邊緣閉合的納米帶。這種納米帶的形成是通過高壓處理和熱處理共同作用，使CNT在徑向發生重要形變，從而形成閉合邊緣的GNR。進一步，利用被壓扁狀態下處于高應變的CNT邊緣的碳原子反應活性比CNT中心更高，研究團隊使用硝酸作為氧化劑對高壓下被壓扁的CNT進行選擇性邊緣蝕刻，制得邊緣打開的GNR。他們還使用寬度為2.8 nm的GNR制作了場效應晶體管，測得器件的開關比高于104、場效應遷移率和開態電導率分別達到2443 cm2 V-1 s-1和7.42 mS。該寬度的GNR帶隙被估算為494 meV。

　　該項研究工作不僅提供了一條制備具有光滑邊緣、大帶隙和高遷移率的窄且長的GNR的途徑，也提供了控制其邊緣類型的方法，為探索GNR基本性能及其在電子和光電子領域的應用奠定了基礎，有益于促進碳材料在未來集成電路中的應用。這種制備方法也有望推廣至富勒烯和其他各類納米管材料。

　　圖1 來自被壓扁的碳納米管（CNT）的窄石墨烯納米帶（GNR）。(a)聯合高壓和熱處理將單壁和雙壁CNT(左圖)壓扁為邊緣閉合的雙層和四層GNR（右圖）的示意圖；(b)原子分辨的掃描透射電子顯微鏡明場(STEM-BF) 圖像；(c) 原子分辨的掃描透射電子顯微鏡環形暗場(STEM-ADF)圖像；(d)沿圖c白色虛線路徑的STEM-ADF圖像強度曲線（插圖：壓扁的邊緣閉合GNR的結構模型）