理化所高穩定石墨烯基催化劑研究取得進展

　　由于石墨烯獨特的物理化學性質及其與其它材料的協同效應，以石墨烯為基礎的復合催化劑在電催化、光催化領域引起科研工作者的廣泛關注，并取得一系列重要進展。相比之下，石墨烯基催化劑在熱催化領域的發展仍較為緩慢。這主要歸因于石墨烯基催化劑在熱催化中的固有缺點：首先，石墨烯納米片之間的強π–π相互作用力使催化劑團聚嚴重從而遮蔽了大量活性位點;其次，石墨烯與其表面負載的納米催化劑之間作用力較弱，使得負載的納米催化劑顆粒容易發生遷移、團聚長大從而降低甚至失去催化活性。因此，發展新的策略來解決以上問題是石墨烯基催化劑在熱催化領域廣泛應用的前提。

　　近期，中科院理化技術研究所超分子光化學研究團隊張鐵銳研究員和美國加州大學河濱分校殷亞東教授合作發展了一種“介孔二氧化硅封裝保護”策略成功解決了上述問題。在題為Graphene-supported ultrafine metal nanoparticles encapsulated by mesoporous silica: robust catalysts for oxidation and reduction reactions的文章中，研究人員將石墨烯/鉑納米顆粒復合催化劑封裝在介孔二氧化硅納米片中。這種三明治結構不僅能夠利用介孔二氧化硅的限域空間有效抑制金屬納米顆粒在石墨烯表面的團聚和長大，使催化劑在高達700oC 的高溫條件下仍然能夠保持穩定，還可以減少石墨烯納米片之間的π–π相互作用，使該復合催化劑在溶液中具有優異的分散性能。這種介孔二氧化硅保護的催化劑不僅在硝基苯加氫反應中顯示出較高的催化活性和可多次循環使用性能，而且在諸如一氧化碳氧化和水汽反應等高溫催化反應中也都顯示出極佳的穩定性。此外，即使該催化劑被有機毒化分子毒化，也可以通過簡單的熱處理完全恢復活性。該方法還具有很好的通用性，鉑納米顆粒可以替換成諸如鈀、釕等其它金屬納米催化劑。

　　相關研究結果以“熱點文章(hotpaper)”形式發表在國際化學領域期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)，并被選為當期“內封面(inside cover)”向讀者重點推薦。隨后國際著名科學媒體Materials Views以A robust graphene-supported catalyst為題對該研究進行了亮點點評(highlight)。該報道認為，這種石墨烯模板和“介孔二氧化硅封裝保護”策略的組合提供了一個健壯的開發高穩定工業相關催化劑的平臺。

　　相關研究工作得到了科技部國家重點基礎研究計劃，國家自然科學基金委優秀青年科學基金項目、重大研究計劃培育項目、面上項目，中組部青年拔尖人才支持計劃，中國科學院知識創新項目及太陽能行動計劃的大力支持。

　Angewandte Chemie International Edition封面