提升寬光譜捕光催化劑全分解水制氫的量子效率研究進展

　　近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所太陽能研究部研究員李燦，與研究員章福祥/副研究員祁育等，在利用寬光譜捕光催化劑構筑全分解水制氫體系研究中取得新進展。基于BiVO4可見光催化劑不同晶面雙助催化劑的優化開發及其選擇性負載，顯著提升其用于水氧化和“Z”機制全分解水制氫性能，使全分解水制氫量子效率達到12.3%（420±10nm激發）。

　　利用粉末光催化劑全分解水制氫是一條轉化儲存太陽能至綠色氫能的理想途徑之一，受到關注。本研究中，基于前期對BiVO4光催化劑認識的基礎，科研團隊設計開發出新型Ir還原助催化劑和FeCoOx復合物水氧化助催化劑。研究運用選擇性沉積的方法，有效地促進BiVO4的光生電荷分離和水氧化活性，進而與產氫光催化劑耦合，組裝了高效的可見光催化全分解水制氫體系，其表觀量子效率達到12.3%（420±10nm激發）。此外，研究結合XAFS等測試表征實驗和理論模擬結果，闡析了FeCoOx水氧化助劑的微觀結構及其促進電荷分離和水氧化性能的機理。該成果為構筑更高效的可見光催化全分解水制氫體系奠定了基礎。

　　近年來，該團隊致力于寬光譜捕光新材料的研發，取得了系列成果：拓寬了全分解水系統中產氫、產氧端催化劑對可見光的利用范圍，產氫端從510nm拓展至650nm、產氧端從450nm拓展至600nm（Joule、Adv. Mater.）；粉末體系Z機制可見光催化全分解水制氫的表觀量子效率先后達到6.8%（Angew. Chem. Int. Ed.）、10.3%（Joule）、12.3%（Nat. Commu.）；發展了含氮半導體構筑異質結促進電荷分離的“一鍋氮化”新方法（Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.、Adv. Mater.等）；發展了氨輔助高溫負載CoOx助催化劑改善界面電荷傳輸和水氧化性能的新方法（J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等）；發現了BiVO4不同晶面間光照條件下存在空間電荷分離效應，以及取得其不同晶面間雙助催化劑選擇性沉積大幅提升性能等新認識（Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Joule等）。

　　相關研究成果以Unraveling of Cocatalysts Photodeposited Selectively on Facets of BiVO4 to Boost Solar Water Splitting為題，發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃等的支持。中國科學技術大學科研人員參與研究。